电视动画《新妹魔王的契约者》改编自上栖缀人原作、大熊猫介负责插画的同名轻小说。“你曾说过想要妹妹对吧”，向高中生东城刃更宣布再婚的父亲，带了两个成为他继妹的女孩回家同住，结果自己却跑到国外出差。澪与万理亚两名少女在父亲离开以后，态度一百八十度大转变，还打算征服刃更。想不到两人的真正身分，分别是新科魔王与梦魔。但是在跟刃更缔结主从契约的时候，居然出槌变成逆契约，刃更反而变成主人了。
在遥不可及的远古年代里，人类与神曾经共存于同一片大地，分享一样的天空世世代代，千百年来当每一个人都对神敬畏膜拜。当每一个人都认为受神劳役是理所当然的事，他选择了一条不一样的路他，要以凡人的身份向众神挑战...
鬼畜属性的芥辺（浪川大辅 配音）表面上只是个普通侦探，实际却是召唤恶魔解决众多难题的恶魔侦探。作为助手的工读生佐隈玲子（佐藤利奈 配音）在芥辺的事务所工作2个月之后，芥辺终于向玲子展示了自己召唤恶魔的超能力。玲子也借此机会进入了恶魔的世界。芥辺通过召唤不同的恶魔来处理侦探事务所的委托，但他所召唤的恶魔基本上都是有着各种缺陷的笨蛋。有职能为淫奔的下级恶魔阿萨谢尔（小野坂昌也 配音），他的特技为性骚扰。有职能为暴露的恶魔贵族贝西卜931世（神谷浩史 配音），他的爱好是吃排泄物。还有职能为嫉妒的温蒂妮•惠（小林优 配音），她深深迷恋着主人芥辺，对玲子抱着莫名其妙的敌意，是个十足的抖M。事务所每日的委托应接不暇，但正如芥辺所说，借助恶魔的力量也终究不会变得幸福，本人或其亲近的人一定会遭到应得的报应。
空间中有两个世界，一个叫元，一个叫易。两个世界的人生死相依，若一个世界的你死去，另一个世界的你也将同时死去，一个自称“解梦人”的神秘女人这样告诉元世界的念阳枭。元世界念阳枭的父亲念正元突然离世也印证了这一点，为了保护自己心慕之人——空灵慧免遭意外死亡，念阳枭毅然决然跨越两个世界的边缘来到易世界，去寻找一个身上有红色印记的女人，因为这个女人会直接导致易世界空灵慧的死亡进而直接威胁心怡之人的性命。为此，念阳枭踏入易世界获得超乎想象能力的同时，他再也无法回到回来的世界。
1989年，日本。 乔纳森·乔斯达与DIO决战后的一百年，DIO复活了。同时，乔瑟夫的孙子，空条承太郎发现自己有幽波纹（替身）能力，DIO的复活影响了没有替身抵抗能力的母亲，陷入病危情况；为了拯救命在旦夕的母亲，承太郎与乔瑟夫出发前往DIO的所在地——埃及。
