高中二年级的春天，雨宫莲转学至东京的“秀尽学园”。以某个事件为契机觉醒为“PERSONA”使者的莲，与新认识的伙伴们一同组成“心之怪盗团”。把沾满邪恶欲望的大人们的“扭曲欲望”给偷走，让其改过自新。另一方面，在城市中陆续发生了不可思议的精神暴走事件…… 以大都会“东京”为舞台，作为高中生过着日常生活的同时，放学后作为“心之怪盗团”活跃——。壮大的歹徒传奇就此拉开序幕！
开学第一天，普通高中生五河士道（岛崎信长 配音）如常来到学校，不料遭遇了突如其来的“空间震”现象。同学们纷纷躲进避难所，士道想起与妹妹（竹达彩奈 配音）的约定，他不顾危险跑到街道上，却遇到一个穿着盔甲手持大剑的神秘美少女（井上麻里奈 配音）。美少女正要攻击他时，同班同学鸢一折纸（富樫美铃 配音）率领着AST部队，与她展开了激烈的战斗。随后士道被带入空中舰艇，他惊讶地发现司令官竟然是自己的妹妹！他还得知那名少女是“精灵”，一直以来困扰着人类世界的空间震现象，正是这种精灵造成的。 要对付精灵，除了出动部队赶尽杀绝以外，还有另外一种方法，而这种方法只能依靠士道。那就是与精灵约会，感化她，让她爱上这个世界，爱上人类。平凡少年五河士道，能不能攻略这个绝美精灵少女？
本片延续《熊熊帮帮团4》温暖、轻松、愉快的故事风格，从弘扬传统文化，到以“生命教育与自然尊重”为核心故事主题，通过讲述生态守护的故事，构建起立体的自然认知体系。在森林小镇的四季更迭中，小熊大、小熊二、小光头强和小山神团子组成的“熊熊帮帮团”是大家的守护者。“熊熊帮帮团”以守护自然生态为使命，展开了一场关于生命教育与自然尊重的探索之旅。从春天的飞絮治理到冬季的树木保护，帮帮团通过充满智慧与温情的自然事件，带领小镇居民领悟生命的奥秘与自然的法则。本季通过“问题-探索-解决-反思”的故事模式，构建起完整的生态教育闭环：从发现飞絮根源到系统性治理，从误解树木“生病”到认知生长规律，每个危机解决后增设的防护栏、科普牌、生态观察站，都将临时救助升华为长效保护机制。最终在漫天窗花与桂花香中，小镇居民完成从“自然索取者”到“生态守护者”的蜕变，奏响一曲人与自然和谐共生的生命赞歌。
