电视动画《新妹魔王的契约者》改编自上栖缀人原作、大熊猫介负责插画的同名轻小说。“你曾说过想要妹妹对吧”，向高中生东城刃更宣布再婚的父亲，带了两个成为他继妹的女孩回家同住，结果自己却跑到国外出差。澪与万理亚两名少女在父亲离开以后，态度一百八十度大转变，还打算征服刃更。想不到两人的真正身分，分别是新科魔王与梦魔。但是在跟刃更缔结主从契约的时候，居然出槌变成逆契约，刃更反而变成主人了。
故事以18世纪的欧洲为舞台，在当时的意大利某小镇上，有着日本血统的孤儿天马和喜爱绘画的亚伦是一对挚友。某日亚伦受到大圣堂的神父 ( 睡神修普诺思) 的指引，去到一处被称为“地面上的极乐净土”的地方寻找“真实之红”。在那里亚伦遇到了一个叫“潘多拉”的神秘少女，自此亚伦的身体开始发生了变化。 另一方面，受到天秤座的黄金圣斗士童虎的引荐，天马决定前往希腊圣域接受圣斗士的训练。在圣域，天马遇到了儿时的玩伴，同时也是亚伦的妹妹萨莎。几年前被人收养的萨莎，原来竟然是女神雅典娜的转世。 2年之后，天马终于成为天马星座的圣斗士。另一方面，受到潘多拉引导的亚伦，体内的冥王哈迪斯的灵魂觉醒，并向圣域发动全面进攻……
在幽暗森林的最深处，在毒蘑菇的家中悄然栖居，住着一位名叫露娜的魔女。露娜碰过的地方会长出毒菇，吐出的气息带有毒菇孢子，因此没有人敢接近她。某天，露娜和以往一样为了卖药而前往城镇。她调制的药剂作为万能药广受欢迎，凡是得到它的人，都会异口同声地道谢。可谁都不知道制药的人究竟是谁。即便如此，露娜今天仍在继续熬制药剂。就在那一天，从未体会过人间温暖的孤独少女露娜，即将迎来梦幻般的邂逅……“蘑菇魔女”爱与冒险交织的故事即将展开。 关于心地善良的黑魔女露娜，以及围绕在她身边的人们的故事，属于每个人的爱的故事。
