电视动画《新妹魔王的契约者》改编自上栖缀人原作、大熊猫介负责插画的同名轻小说。“你曾说过想要妹妹对吧”，向高中生东城刃更宣布再婚的父亲，带了两个成为他继妹的女孩回家同住，结果自己却跑到国外出差。澪与万理亚两名少女在父亲离开以后，态度一百八十度大转变，还打算征服刃更。想不到两人的真正身分，分别是新科魔王与梦魔。但是在跟刃更缔结主从契约的时候，居然出槌变成逆契约，刃更反而变成主人了。
小学生木之本樱（丹下樱 配音）是一个平凡的女孩，有一个温柔的爸爸木之本藤隆（田中秀幸 配音）和一个体贴的好友大道寺知世（岩男润子 配音）。一天，在父亲的书房中她发现了一本尘封已久的魔法书，并无意间解除了书上的封印，一只会说话的玩偶可鲁贝洛斯（久川绫 配音）出现在了她的面前。小可告诉她，自己是守护这本书的神兽，书中封印着名叫库洛牌的东西。现在，封印解除了，它要小樱成为库洛魔法师，它将协助她收复这些四处捣乱的库洛牌。隔天，小樱的班上转来了一个名叫李小狼（熊井素子 配音）的转学生，这个外表酷酷的男孩原来也是冲着库洛牌而来。 随着库洛牌的封印，越来越多的角色出现在了小樱的身边，而他们的真正目的，却还不得而知。
阿良良木历（神谷浩史 配音）正在为了即将到来的考试进行着刻苦的准备，一次偶然中，阿历发现镜子里竟然映不出自己的身影，惊慌失措的他找到了专门研究不思议事件的斧乃木余接（早见沙织 配音）和影缝余弦（白石凉子 配音），让阿历没有想到的是，两人竟然告诉他，他即将要变成吸血鬼了。 某日，一股邪恶的势力出现，阿历的两个妹妹火怜（喜多村英梨 配音）和月火（井口裕香 配音）遭到了绑架，同时失踪的还有独臂少女神原骏河（泽城美雪 配音），目的只有一个，那就是逼迫阿历就范。就这样，阿历和余接一起踏上了救援的旅途，最终，他能否抵抗命运，并且救回生命中重要的人们呢？
